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当iPhone提示无法连接iCloud以购买储存空间时，可能是由于多种原因导致的。以下是一些建议的解决方法。

1、检查网络连接：确保设备已连接到互联网，并且网络连接稳定，可以尝试切换到其他Wi-Fi网络或启用蜂窝数据网络来查看问题是否得到解决。

2、还原网络设置：有时候网络设置可能会导致连接问题，可以进入“设置” > “通用” > “重置” > “还原网络设置”来尝试修复网络问题。

3、更新软件版本：确保iOS系统是最新版本，可以进入“设置” > “通用” > “软件更新”来检查并更新系统版本。

4、检查iCloud设置：确保iCloud已正确设置，可以进入“设置” > “iCloud”查看账户状态，并尝试重新登录。

5、检查支付方式：确保绑定的支付方式（如信用卡、支付宝等）没有过期或存在问题，可以尝试更换支付方式或重新绑定支付方式。

6、联系苹果客服：如果以上方法都无法解决问题，建议联系苹果客服寻求帮助，可以通过苹果官网获取客服联系方式。

购买储存空间需要足够的余额或信用，确保账户余额充足或支付方式有效，购买储存空间的操作需要在App Store中进行，确保进入正确的购买渠道，如果问题仍然存在，建议寻求专业人士的帮助。